Condensed Matter

   

Complex Nonlinear Optics of Noncentrosymmetric Matter: Extended SBHM Model for Theoretical Describing of Nonlinear High-Order Harmonic Light Matter Interaction of Surfaces

Authors: Peter Krampl

In dieser Arbeit wird ein verbessertes Simplified bond- hyperpolarizability model vorgestellt, welche bislang nur experimentell und theoretisch angenähert zugänglich sind. Die bislang daraus resultierenden Oberflächenspektren durch nichtlineare Materialanregung sind zu ungenau und deshalb ist eine verbesserte Modellbildung notwendig um die Oberflächenspektren exakt zu bestimmen und von den Schnittstellensignalen und Bulksignalen exakt separieren zu können. Dazu wird ein leistungsfähigeres mikroskopisch physikalisches und mathematisches Modellbild zur Beschreibung der SHG Oberflächensignale gezeigt, welche auf Standard phänomenologischer Verfahren entwickelter Tensor bzw. Fourier Korrektur- Koeffizienten beruht. Dieses Modellbild liefert erstmals analytische Lösungen für die reinen nichtlinearen Emissionsfelder, welche zur exakten Vorhersage des SHG responses besispielhaft gezeigt an (111) Si- SiO2 Schnittstellen, welche durch Vergleich mit den bisherigen Daten von Aspnes et. al. verifiziert wurden. Mit diesen analytischen Ausdrücken konnten darüberhinaus die nichtlineare Emission (Intensität) von rotierenden Kristallen beschrieben werden. Die entwickelten mathematischen Ausdrücke ermöglichen es nichtlineare Systeme, welche auf Dipol-, Quadrupol- Octapol-… -Näherungen beruhen unabhängig ihrer bislang nicht separierbaren linearen Feldanteile rein nichtlinear zu lösen. Die Ergebnisse zeigen in Anlehnung an die experimentell gewonnenen nichtlinearen SBHM Spektren, dass vollständige Phasenanpassung die unabdingbare zentrale Voraussetzung für nichtlineare Feldpropagation in kondensierter Materie ist. Der Erfolg dieser verbesserten Formulierung impliziert die verbesserte Beschreibung von SHG ohne die Einfachheit des Ausgangsmodells unnötig zu verkomplizieren. Damit ist es möglich SHG Spektren simulationstechnisch zugänglich zu machen und zuverlässige Vorhersagen von SHG Antworten und darüberhinaus noch höherer Harmonischer und Subharmonischer bzw. Ultraharmonischer gerader Ordnung für Oberflächen und Schnittstellen beliebiger Stoffklassen zu machen.

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[v1] 2019-04-18 18:28:12

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